В Твери, как и в Астрахани, Владыка Фаддей был окружен всеобщей любовью верующих. Неизменно сохранявший высокий духовно-аскетический строй своей жизни он являл собою людям необычайную духовную красоту. К последним годам жизни святителя относится целый ряд удивительных свидетельств очевидцев об открывшихся в нем сверхъестественных духовных дарованиях - прозорливости и исцеления. В сознании тысяч верующих он стал окружен ореолом святости и нравственного совершенства.
В середине тридцатых годов начался новый этап усиленного давления на православие со стороны безбожной власти, опиравшейся в своей церковной политике на вероотступное обновленчество. Храмы повсеместно отбирались в пользу обновленцев. Православное духовенство вынуждали к отказу от своего служения. 29 сентября 1936 г. тверские власти лишили архиепископа Фаддея регистрации и запретили ему служить, но Владыка продолжал совершать богослужения в последнем сохранившемся в епархии у православных храме за Волгой, а местное духовенство по-прежнему сносилось с ним как со своим правящим архиереем.
Летом 1937 г. в Твери, как и повсюду, начались массовые аресты. Было арестовано почти все духовенство епархии. В октябре того же года один из священников после продолжительных пыток согласился подписать клеветнические сведения об архиепископе Фаддее. В качестве лжесвидетелей охотно выступили представители обновленчества.
20 декабря 1937 г., около восьми часов вечера, в дом святителя пришли сотрудники НКВД, предъявившие ордер на обыск и на арест. В результате тщательного и продолжительного обыска они не обнаружили ничего кроме одного облачения, потира, дароносицы, двадцати семи свечей, нескольких четок, святоотеческих книг и тетрадей с записями духовного характера. Один из участвовавших в обыске в изумлении спросил:
- На что же вы живете?
- Мы живем подаянием, - ответил архиепископ.
На допросах в тюрьме Владыка держался мужественно, сохраняя спокойствие и отрешенность даже в самых критических ситуациях. Следователи всеми мерами требовали от него признания в заведомо лживых обвинениях и добивались узнать, как и кто помогал ему материально. "В контрреволюционной деятельности виновным себя не признаю, - твердо свидетельствовал святитель. - Материальная помощь передавалась мне лично в церкви в виде доброхотных подношений. Фамилии этих лиц я назвать не имею возможности, так как их не знаю."
Через десять дней после ареста архиепископ Фаддей был приговорен к расстрелу. Он обвинялся в том, что "являясь руководителем церковно-монархической организации, имел тесную связь с ликвидированной церковно-фашистской организацией в городе Кашине (участники которой в числе 50 человек приговорены к высшей мере наказания), давал задания участникам на организацию и насаждение церковно-монархических групп и повстанческих ячеек, осуществлял руководство по сбору средств на построение нелегального монастыря и руководил организацией систематической агитации".
Святитель Фаддей (Успенский) был казнен 31 декабря 1937 года. Ходили слухи, что его утопили в яме с нечистотами. После его смерти тюремный врач предупредила верующих, что вскоре Владыку повезут хоронить. Место, где было зарыто мученическое тело, узнали две женщины, оставшиеся преданными святому и по его кончине. Весной 1938 г. после Пасхи они вскрыли могилу и переложили останки священномученика в простой гроб. Одна из женщин вложила в руку Владыке пасхальное яйцо. На месте захоронения был поставлен крест и на нем сделана надпись. Но вскоре этот крест был уничтожен властями. Память о архиепископе Фаддее и почитание его как святого сохранились среди верующих Твери до нынешнего времени. Существует ряд свидетельств о его посмертном молитвенном предстательстве пред Богом за тех, кто хранил эту память.
26 октября 1993 г., в праздник Иверской иконы Божией Матери, были обретены честные останки архипастыря-мученика, которые находятся ныне в Вознесенском Тверском соборе.
"Верующие знают, - писал один из близких к священномученику Фаддею людей, - что переселился этот подвижник веры в лучший мир... Он живой, потому что живет в памяти современников, как пламенный провозвестник Христовой Истины, как апостол, как человек, не знавший других интересов, кроме интересов Церкви. В унижении, гонениях, узах, но в величии духа и несгибаемой воли стоит он на Божественной страже в нашем живом сознании и указывает путь в жизнь лучшую, вечную. Он животворил в людях христианский дух - в этом его память и бессмертие".